Magilumiere: Companhia das Garotas Mágicas se passa em um universo onde seres conhecidos como Kaii frequentemente invadem cidades e as atacam. Assim surge o maior trabalho das garotas mágicas: proteger a população. Logo após sair da faculdade, Kana Sakuragi participa de várias entrevistas de emprego sem sucesso até ser atacada por um Kaii. Ao ajudar a garota mágica Hitomi Koshigaya a derrotar o monstro usando raciocínio lógico e uma memória afiada, Kana chama a atenção da equipe da Magilumiere: Companhia das Garotas Mágicas, uma pequena empresa especializada no combate a essas criaturas. Contratada para integrar o grupo, ela descobre que seu verdadeiro talento talvez não esteja no mercado corporativo tradicional, mas na missão de se tornar uma das mais promissoras defensoras da cidade e uma lenda entre as garotas mágicas de sua geração.