Niki acompanha a vida pessoal turbulenta da escultora e pintora franco-americana Niki de Saint Phalle (Charlotte Le Bon). A trama segue os passos da artista desde seus dias como modelo e aspirante a atriz aos 23 anos nos Estados Unidos da década de 50, até sua fuga para a França com o objetivo de escapar da espiral paranoica e opressão do Macarthismo. Casada e com uma filha de dois anos, Niki volta para seu país natal e, se inicialmente a mudança traz entusiasmo para a família, logo a felicidade é substituída por dias desconcertantes. Rapidamente, a artista é tomada por flashbacks perturbadores de sua difícil e traumática infância, vivendo continuamente com ataques de pânico. Diante de pensamentos distantes e dolorosos, Niki encontrará na sua arte e em sua vocação uma forma de salvação, mergulhando em seu trabalho e desenvolvendo seu estilo visual.
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